肌電信號(hào)助力表皮聚合物印刷紋身電極透氣性研究
隨著可穿戴電子設(shè)備的快速發(fā)展，下一代表皮傳感器對(duì)透氣性提出了更高要求。傳統(tǒng)的醫(yī)療級(jí)電極（如Ag/AgCl濕電極）雖然信號(hào)質(zhì)量高，但依賴于導(dǎo)電凝膠，容易導(dǎo)致皮膚刺激、不適，且信號(hào)穩(wěn)定性隨時(shí)間下降。為了解決這些問(wèn)題，研究者開(kāi)發(fā)了基于聚合物基底（如PET、Parylene C、硅膠等）的干電極，但這些材料本身透氣性較差，水蒸氣透過(guò)率（WVTR）通常僅在0.4至4 g m⁻² h⁻¹之間，無(wú)法滿足皮膚正常的生理性經(jīng)皮水分流失（TEWL）需求。
為了提升透氣性，研究者嘗試了微穿孔、激光打孔、使用多孔基底（如紙張、織物、納米纖維網(wǎng)）等方法。然而，這些方法往往增加了制造復(fù)雜度，限制了規(guī)模化應(yīng)用。近年來(lái)，基于PEDOT:PSS的聚合物紋身電極因其超薄、貼合、自粘附、可印刷等優(yōu)點(diǎn)受到廣泛關(guān)注。已有研究表明其在電生理信號(hào)采集方面表現(xiàn)優(yōu)異，但其透氣性尚未被系統(tǒng)研究。
論文摘要
本研究系統(tǒng)評(píng)估了基于PEDOT:PSS的全聚合物印刷紋身電極的透氣性。研究通過(guò)多種實(shí)驗(yàn)手段，包括掃描電子顯微鏡（SEM）、原子力顯微鏡（AFM）、液態(tài)水滲透性測(cè)試、水蒸氣透過(guò)率（WVTR）測(cè)試、電化學(xué)阻抗譜（EIS） 和運(yùn)動(dòng)狀態(tài)下的肌電信號(hào)（EMG）記錄，全面揭示了紋身電極的透氣機(jī)制。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，紋身電極內(nèi)部存在天然的多孔結(jié)構(gòu)，液態(tài)水滲透率可達(dá)26.8 L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹，WVTR約為70 g m⁻² h⁻¹，遠(yuǎn)高于人體正常經(jīng)皮水分流失率（4–8 g m⁻² h⁻¹）。EIS結(jié)果顯示，紋身電極在佩戴2小時(shí)內(nèi)阻抗穩(wěn)定，未出現(xiàn)濕界面形成，說(shuō)明其具備良好的透氣性和干界面穩(wěn)定性。在運(yùn)動(dòng)實(shí)驗(yàn)中，電極在劇烈出汗條件下仍能保持干爽，EMG信號(hào)質(zhì)量穩(wěn)定。
綜上，PEDOT:PSS紋身電極天然具備透氣性，能夠在長(zhǎng)時(shí)間佩戴和運(yùn)動(dòng)狀態(tài)下保持信號(hào)穩(wěn)定與皮膚舒適，是理想的下一代表皮傳感器平臺(tái)。
研究方法
本研究采用多種實(shí)驗(yàn)手段系統(tǒng)評(píng)估PEDOT:PSS紋身電極的透氣性與電生理性能。電極通過(guò)噴墨打印技術(shù)制備，使用Fujifilm Dimatix DMP-2800系統(tǒng)將PEDOT:PSS墨水（Clevios P jet 700）印刷在商用紋身紙（Tattoo 2.1, The Magic Touch Ltd.）上，隨后在110°C下干燥15分鐘，形成約200 nm的PEDOT:PSS層與約500 nm的乙基纖維素（EC）支撐層。
為探究其內(nèi)部結(jié)構(gòu)，研究使用SEM和AFM對(duì)電極截面和表面形貌進(jìn)行表征。SEM樣品經(jīng)液氮脆斷處理以保留孔隙結(jié)構(gòu)，AFM則用于分析EC薄膜的表面粗糙度與孔隙分布。
液態(tài)水滲透性測(cè)試采用HP4750高壓過(guò)濾裝置（Sterlitech Corporation），在5 bar氮?dú)鈮毫ο逻M(jìn)行死端過(guò)濾實(shí)驗(yàn)，記錄單位時(shí)間透過(guò)水量，計(jì)算滲透率P（L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹）。WVTR測(cè)試則將電極樣品覆蓋在裝有水的容器開(kāi)口上，在恒溫恒濕條件下（21°C，40% RH）連續(xù)4天稱重，計(jì)算水蒸氣損失速率。
電化學(xué)性能通過(guò)Autolab電化學(xué)工作站進(jìn)行EIS測(cè)試，頻率范圍為0.1 Hz至100 kHz，采用三電極結(jié)構(gòu)對(duì)比紋身電極、PET基底電極與Ag/AgCl電極在皮膚上的阻抗變化。
運(yùn)動(dòng)狀態(tài)下的信號(hào)穩(wěn)定性通過(guò)MUOVI可穿戴采集單元（OT Bioelettronica，Italy）記錄股外側(cè)肌的EMG信號(hào)。受試者進(jìn)行30分鐘自重訓(xùn)練，分別在運(yùn)動(dòng)前后記錄深蹲動(dòng)作下的EMG信號(hào)，并分析信噪比（SNR）變化。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果
液態(tài)水滲透性測(cè)試（圖2b）顯示，電極在加壓初期表現(xiàn)出較高的水通量，隨后逐漸下降，表明其結(jié)構(gòu)具有一定的可壓縮性。兩個(gè)樣品的滲透率分別為7.6 ± 0.6 和 46 ± 6 L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹，平均值為26.8 L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹，證實(shí)液態(tài)水能夠通過(guò)電極孔隙。
WVTR測(cè)試（圖3b）顯示，純EC薄膜的WVTR為85 g m⁻² h⁻¹，而EC-PEDOT:PSS雙層結(jié)構(gòu)為70 g m⁻² h⁻¹，降低了約17%。這主要是由于PEDOT:PSS層的吸濕性導(dǎo)致水分子被吸附并引起膨脹。電極厚度在吸水后增加約42%（從608 nm增至885 nm），電阻也相應(yīng)上升38%（圖3c）。
EIS結(jié)果（圖4b）表明，紋身電極在佩戴2小時(shí)后阻抗譜無(wú)明顯變化，始終呈現(xiàn)干界面特性；而PET基底電極則在2小時(shí)后出現(xiàn)低頻平臺(tái)，表明界面形成汗液層，阻抗行為趨近于濕電極。
在運(yùn)動(dòng)實(shí)驗(yàn)中，紋身電極在30分鐘高強(qiáng)度訓(xùn)練后仍保持干爽（圖4d），EMG信號(hào)SNR從36.90略降至22.68，信號(hào)質(zhì)量仍可接受，證明其在高出汗率條件下仍能穩(wěn)定工作。
總結(jié)與展望
本研究首次系統(tǒng)評(píng)估了全聚合物印刷PEDOT:PSS紋身電極的透氣性，揭示了其天然多孔結(jié)構(gòu)與材料吸濕性共同作用下的高效水分傳輸機(jī)制。實(shí)驗(yàn)證明，該電極在液態(tài)水滲透率（26.8 L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹）和水蒸氣透過(guò)率（70 g m⁻² h⁻¹）方面均遠(yuǎn)超人體正常TEWL值，能夠在長(zhǎng)時(shí)間佩戴和劇烈運(yùn)動(dòng)中保持干爽界面和穩(wěn)定信號(hào)。
與傳統(tǒng)的PET基底電極和濕Ag/AgCl電極相比，PEDOT:PSS紋身電極在阻抗穩(wěn)定性和皮膚舒適性方面具有明顯優(yōu)勢(shì)。其無(wú)需凝膠、自粘附、超薄貼合的特性，使其在長(zhǎng)期健康監(jiān)測(cè)、運(yùn)動(dòng)醫(yī)學(xué)、神經(jīng)科學(xué)等領(lǐng)域具有廣闊應(yīng)用前景。
未來(lái)研究可進(jìn)一步優(yōu)化PEDOT:PSS與EC層的界面結(jié)構(gòu)與孔隙率，提升其機(jī)械穩(wěn)定性和導(dǎo)電性。同時(shí)，探索其與其他功能材料（如藥物釋放、溫度傳感）的集成，有望實(shí)現(xiàn)多功能、全透氣、智能化的表皮電子系統(tǒng)。此外，規(guī)模化印刷工藝的成熟也將推動(dòng)其從實(shí)驗(yàn)室走向臨床與消費(fèi)市場(chǎng)。
原文鏈接
https://doi.org/10.1021/acsaelm.4c01902
研究團(tuán)隊(duì)介紹:
該研究由意大利圣安娜高等研究學(xué)院生物機(jī)器人研究所的Laura M. Ferrari博士領(lǐng)導(dǎo)，她也是本文的通訊作者。第一作者M(jìn)arina Galliani來(lái)自該研究所及法國(guó)圣埃蒂安礦業(yè)學(xué)院微電子中心。研究團(tuán)隊(duì)還包括 Francesco Greco教授（任職于圣安娜高等研究學(xué)院及奧地利格拉茨工業(yè)大學(xué)）和Esma Ismailova教授（法國(guó)圣埃蒂安礦業(yè)學(xué)院）。
該團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于可穿戴電子設(shè)備、有機(jī)生物電子學(xué)和表皮傳感器研究，在導(dǎo)電聚合物PEDOT:PSS的打印制造、超薄紋身電極開(kāi)發(fā)及其在電生理信號(hào)采集（如腦電圖、肌電圖）應(yīng)用方面積累了豐富經(jīng)驗(yàn)。本研究中，團(tuán)隊(duì)首次系統(tǒng)揭示了全聚合物印刷紋身電極的天然透氣機(jī)制，為下一代舒適型表皮電子器件提供了重要實(shí)驗(yàn)依據(jù)與理論支持。
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