隨著可穿戴電子設(shè)備的快速發(fā)展,下一代表皮傳感器對(duì)透氣性提出了更高要求。傳統(tǒng)的醫(yī)療級(jí)電極(如Ag/AgCl濕電極)雖然信號(hào)質(zhì)量高,但依賴于導(dǎo)電凝膠,容易導(dǎo)致皮膚刺激、不適,且信號(hào)穩(wěn)定性隨時(shí)間下降。為了解決這些問題,研究者開發(fā)了基于聚合物基底(如PET、Parylene C、硅膠等)的干電極,但這些材料本身透氣性較差,水蒸氣透過率(WVTR)通常僅在0.4至4 g m⁻² h⁻¹之間,無法滿足皮膚正常的生理性經(jīng)皮水分流失(TEWL)需求。
為了提升透氣性,研究者嘗試了微穿孔、激光打孔、使用多孔基底(如紙張、織物、納米纖維網(wǎng))等方法。然而,這些方法往往增加了制造復(fù)雜度,限制了規(guī)模化應(yīng)用。近年來,基于PEDOT:PSS的聚合物紋身電極因其超薄、貼合、自粘附、可印刷等優(yōu)點(diǎn)受到廣泛關(guān)注。已有研究表明其在電生理信號(hào)采集方面表現(xiàn)優(yōu)異,但其透氣性尚未被系統(tǒng)研究。

本研究系統(tǒng)評(píng)估了基于PEDOT:PSS的全聚合物印刷紋身電極的透氣性。研究通過多種實(shí)驗(yàn)手段,包括掃描電子顯微鏡(SEM)、原子力顯微鏡(AFM)、液態(tài)水滲透性測(cè)試、水蒸氣透過率(WVTR)測(cè)試、電化學(xué)阻抗譜(EIS) 和運(yùn)動(dòng)狀態(tài)下的肌電信號(hào)(EMG)記錄,全面揭示了紋身電極的透氣機(jī)制。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,紋身電極內(nèi)部存在天然的多孔結(jié)構(gòu),液態(tài)水滲透率可達(dá)26.8 L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹,WVTR約為70 g m⁻² h⁻¹,遠(yuǎn)高于人體正常經(jīng)皮水分流失率(4–8 g m⁻² h⁻¹)。EIS結(jié)果顯示,紋身電極在佩戴2小時(shí)內(nèi)阻抗穩(wěn)定,未出現(xiàn)濕界面形成,說明其具備良好的透氣性和干界面穩(wěn)定性。在運(yùn)動(dòng)實(shí)驗(yàn)中,電極在劇烈出汗條件下仍能保持干爽,EMG信號(hào)質(zhì)量穩(wěn)定。
綜上,PEDOT:PSS紋身電極天然具備透氣性,能夠在長(zhǎng)時(shí)間佩戴和運(yùn)動(dòng)狀態(tài)下保持信號(hào)穩(wěn)定與皮膚舒適,是理想的下一代表皮傳感器平臺(tái)。


研究方法
本研究采用多種實(shí)驗(yàn)手段系統(tǒng)評(píng)估PEDOT:PSS紋身電極的透氣性與電生理性能。電極通過噴墨打印技術(shù)制備,使用Fujifilm Dimatix DMP-2800系統(tǒng)將PEDOT:PSS墨水(Clevios P jet 700)印刷在商用紋身紙(Tattoo 2.1, The Magic Touch Ltd.)上,隨后在110°C下干燥15分鐘,形成約200 nm的PEDOT:PSS層與約500 nm的乙基纖維素(EC)支撐層。
為探究其內(nèi)部結(jié)構(gòu),研究使用SEM和AFM對(duì)電極截面和表面形貌進(jìn)行表征。SEM樣品經(jīng)液氮脆斷處理以保留孔隙結(jié)構(gòu),AFM則用于分析EC薄膜的表面粗糙度與孔隙分布。
液態(tài)水滲透性測(cè)試采用HP4750高壓過濾裝置(Sterlitech Corporation),在5 bar氮?dú)鈮毫ο逻M(jìn)行死端過濾實(shí)驗(yàn),記錄單位時(shí)間透過水量,計(jì)算滲透率P(L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹)。WVTR測(cè)試則將電極樣品覆蓋在裝有水的容器開口上,在恒溫恒濕條件下(21°C,40% RH)連續(xù)4天稱重,計(jì)算水蒸氣損失速率。
電化學(xué)性能通過Autolab電化學(xué)工作站進(jìn)行EIS測(cè)試,頻率范圍為0.1 Hz至100 kHz,采用三電極結(jié)構(gòu)對(duì)比紋身電極、PET基底電極與Ag/AgCl電極在皮膚上的阻抗變化。
運(yùn)動(dòng)狀態(tài)下的信號(hào)穩(wěn)定性通過MUOVI可穿戴采集單元(OT Bioelettronica,Italy)記錄股外側(cè)肌的EMG信號(hào)。受試者進(jìn)行30分鐘自重訓(xùn)練,分別在運(yùn)動(dòng)前后記錄深蹲動(dòng)作下的EMG信號(hào),并分析信噪比(SNR)變化。




EIS結(jié)果(圖4b)表明,紋身電極在佩戴2小時(shí)后阻抗譜無明顯變化,始終呈現(xiàn)干界面特性;而PET基底電極則在2小時(shí)后出現(xiàn)低頻平臺(tái),表明界面形成汗液層,阻抗行為趨近于濕電極。
在運(yùn)動(dòng)實(shí)驗(yàn)中,紋身電極在30分鐘高強(qiáng)度訓(xùn)練后仍保持干爽(圖4d),EMG信號(hào)SNR從36.90略降至22.68,信號(hào)質(zhì)量仍可接受,證明其在高出汗率條件下仍能穩(wěn)定工作。

總結(jié)與展望
本研究首次系統(tǒng)評(píng)估了全聚合物印刷PEDOT:PSS紋身電極的透氣性,揭示了其天然多孔結(jié)構(gòu)與材料吸濕性共同作用下的高效水分傳輸機(jī)制。實(shí)驗(yàn)證明,該電極在液態(tài)水滲透率(26.8 L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹)和水蒸氣透過率(70 g m⁻² h⁻¹)方面均遠(yuǎn)超人體正常TEWL值,能夠在長(zhǎng)時(shí)間佩戴和劇烈運(yùn)動(dòng)中保持干爽界面和穩(wěn)定信號(hào)。
與傳統(tǒng)的PET基底電極和濕Ag/AgCl電極相比,PEDOT:PSS紋身電極在阻抗穩(wěn)定性和皮膚舒適性方面具有明顯優(yōu)勢(shì)。其無需凝膠、自粘附、超薄貼合的特性,使其在長(zhǎng)期健康監(jiān)測(cè)、運(yùn)動(dòng)醫(yī)學(xué)、神經(jīng)科學(xué)等領(lǐng)域具有廣闊應(yīng)用前景。
未來研究可進(jìn)一步優(yōu)化PEDOT:PSS與EC層的界面結(jié)構(gòu)與孔隙率,提升其機(jī)械穩(wěn)定性和導(dǎo)電性。同時(shí),探索其與其他功能材料(如藥物釋放、溫度傳感)的集成,有望實(shí)現(xiàn)多功能、全透氣、智能化的表皮電子系統(tǒng)。此外,規(guī);∷⒐に嚨某墒煲矊⑼苿(dòng)其從實(shí)驗(yàn)室走向臨床與消費(fèi)市場(chǎng)。
原文鏈接
https://doi.org/10.1021/acsaelm.4c01902
研究團(tuán)隊(duì)介紹:
該研究由意大利圣安娜高等研究學(xué)院生物機(jī)器人研究所的Laura M. Ferrari博士領(lǐng)導(dǎo),她也是本文的通訊作者。第一作者M(jìn)arina Galliani來自該研究所及法國圣埃蒂安礦業(yè)學(xué)院微電子中心。研究團(tuán)隊(duì)還包括 Francesco Greco教授(任職于圣安娜高等研究學(xué)院及奧地利格拉茨工業(yè)大學(xué))和Esma Ismailova教授(法國圣埃蒂安礦業(yè)學(xué)院)。
該團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于可穿戴電子設(shè)備、有機(jī)生物電子學(xué)和表皮傳感器研究,在導(dǎo)電聚合物PEDOT:PSS的打印制造、超薄紋身電極開發(fā)及其在電生理信號(hào)采集(如腦電圖、肌電圖)應(yīng)用方面積累了豐富經(jīng)驗(yàn)。本研究中,團(tuán)隊(duì)首次系統(tǒng)揭示了全聚合物印刷紋身電極的天然透氣機(jī)制,為下一代舒適型表皮電子器件提供了重要實(shí)驗(yàn)依據(jù)與理論支持。
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